Bereits im Jahr 1198 wird ein Ortlieb von Staren urkundlich erwähnt. Mitglieder der Familie sind bis in das 14. Jahrhundert hinein nachzuweisen. Die Herrschaft war ein Lehen der Grafen von Hardegg. Um 1366 wird erstmals eine "veste ze Stareyn" genannt, bei der es sich um einen Vorgängerbau an der Stelle der jetzigen Anlage gehandelt haben dürfte.

1375 gehörte Starrein dem Edlen von Floyth. Von 1431 bis 1618 befand sie sich im Besitz der Stockhorner. Diese bauten um 1570 die alte Wasserburg in ein Renaissanceschloss um. Die Stockhorner dürften in der Gegenreformation ausgewandert sein. 1664 ist hier ein Graf Engel als Gutsherr bezeugt. 1698 übernahmen die Polheimer die Herrschaft.

1734 kaufte sie Sigmund Friedrich Reichsgraf von Khevenhüller. 1685 kam es zu einer teilweisen Erneuerung der Baulichkeiten. 1887 vernichtete ein Großbrand einen Teil des Schlosses, das aber bald wiederhergestellt werden konnte. Schloß Starrein und der dazugehörige Gutsbetrieb befinden sich heute in Privatbesitz, wobei die Besitzer Teile der Räumlichkeiten immer wieder für kulturelle Zwecke zur Verfügung stellen.

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