Die Burg Rodaun wurde 1405 als „vest Radaun“ erstmals urkundlich erwähnt, jedoch hat das Gebäude vermutlich bereits zur Zeit der Babenberger bestanden. Mehrfache Nennungen von Rodaun gegen Ende des 12. Jahrhunderts beziehen sich auf eine offensichtlich babenbergische Ministerialenfamilie und damit wohl auch auf die dortige Burg.

Die Herrschaft ist Mitte des 13. Jahrhunderts an die Wiener Ritterbürgerfamilie der Zoler gekommen. Gegen Ende des 13. Jahrhunderts gerieten die Rodauner Grundherren in Opposition zu den neuen Landesfürsten aus dem Geschlecht der Habsburger. Im Jahre 1288 mussten sich die Zoler von Rodaun Herzog Albrecht unterwerfen.

Nach einer kurzen Unterbrechung in der Mitte des 14. Jahrhunderts, als Kadolt der Ältere von Eckartsau Rodaun besaß und in der Folge ein Hans von Stubenberg genannt wird, besaßen die Wiener Ritterbürger Würffel die Herrschaft. Im Testament des Hans des Würfel 1405 ist nicht nur erstmals die Lehenshoheit des Landesfürsten bezeugt, es werden darin auch die "vest Radaun" sowie liturgisches Gerät der Kapelle erwähnt. Die Herrschaft gelangte zu Ende des 15. und im 16. Jahrhundert zunächst auf dem Erbwege in die Hände der Familie von Puchau und dann an Leopold Steger. Um 1496 scheint Hans von Jedenspeigen eine Zeitlang hier geherrscht zu haben. Die Türkenbelagerung des Jahres 1529 brachte eine Verwüstung von Ort und Schloss mit sich. 1578 wurden umfangreiche Umbauarbeiten durchgeführt. Unter anderem wurde ein Renaissancetor errichtet.

In der zweiten Hälfte des 16. Jahrhunderts gelangte die Herrschaft an die Freiherrn von Landau und wurde in der Folge zu einer Hochburg des Protestantismus. Noch bis in den Anfang des 17. Jahrhunderts konnten sich die Freiherrn von Landau hier behaupten, dann kam es auch in Rodaun zur Einziehung der Herrschaft durch die Hofkammer. 1622 übertrug Kaiser Ferdinand II das Gut Rodaun an Hans Christoph Urschenbeck. Ab 1637 verblieb die Verfügungsgewalt in der Hand der Freiherrn von Urschenbeck, von denen sie später auf dem Erbwege an die Grafen von Brandis gelangte. Danach kam es zu einem häufigen Besitzerwechsel. Die letzten Besitzer in der bis 1848 dauernden grundherrschaftlichen Periode waren seit 1831 Mitglieder des Hauses Liechtenstein.

1898 wurde das Schloss von der Familie Mautner Markhof an den 1807 gegründeten römisch-katholischen Orden Santa Christiana verkauft. Noch vor 1899 wurde die große mittelalterliche Turmruine abgetragen. Der Orden eröffnete im Schloss ein Mädchenpensionat, dessen Schule seit 1902 das Öffentlichkeitsrecht besitzt. Im Zweiten Weltkrieg war im Schloss eine Panzerkaserne untergebracht. Nach Kriegsende wurde der Schulbetrieb wieder aufgenommen. In den Jahren 1975 bis 1977 erfolgten Umbauten und eine Restaurierung. Das Schulzentrum Schloss Rodaun umfasst heute eine Volksschule, eine Kooperative Mittelschule, eine Fachschule mit Aufbaulehrgang und ein Tagesinternat.

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