Im 12. Jahrhundert saß hier eine Ministerialenfamilie der Kuenringer, die seit 1114 mehrmals urkundlich aufscheint. 1172 wird Brunn in der Zwettler Chronik unter den Burgen des Waldviertels erstmals genannt. 1258 wird von einem "Dietlo de prunne" berichtet.

Um 1300 waren die Lichtenegger Burgherren auf Brunn, das aber bereits 1337 an die Neidegger gelangte. 1520 wurde der Besitz der Neidegger in der Familie aufgeteilt. Brunn kam an Wolfgang von Neidegg. Sein Sohn verkaufte die Feste seinem Schwager Ludwig Kirchberger. Durch Heirat kam sie 1581 an Johann Hartmann von Trauttmansdorff. Dieser ließ drei Jahre später an der Stelle der alten Burg ein wohnliches Wasserschloss errichten.

1662 erwarb Ferdinand Ernst Graf Herberstein die Herrschaften Lichtenau, Allentsgschwendt sowie Brunn und vereinigte sie in einem Fideikommiss. Brunn wurde Wohnsitz und Verwaltungszentrum des herbersteinschen Besitzes in Niederösterreich. 1792 verkaufte Josef Johann Nepomuk Graf Herberstein die drei Herrschaften an Johann Graf Stiebar, auf den 1803 Anton Edler von Meidl folgte. Josef Michael von Ehrenfels übernahm 1812 den Besitz. Er führte eine umfangreiche Renovierung und teilweise Neuausstattung des Inneren im Neobarockstil durch.

Während des Zweiten Weltkrieges verkaufte Bernhard Freiherr von Ehrenfels Schloss Brunn an Hermann Ehrhardt. Er starb 1971. Seine Witwe, Margarethe Prinzessin Hohenlohe-Schillingsfürst, verkaufte Brunn 1976 an Dr. Helmut Mitterbach. Klaus Peter Blümel versuchte ab 1986 im Schloss Wohnungen einzurichten und diese zu vermieten. Der heutige Besitzer ist Dr. Erhard Schwanzer, der das Schloss renovierte.

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