Der Ort Vösendorf wird bereits 1175 urkundlich erwähnt. Wann die Burg errichtet wurde, ist jedoch unbekannt. Erst 1308 wird ein "castrum" erwähnt. Die damals freieigene Burg gehörte Konrad Breitenfelder.

Als sich dieser an einem Aufstand gegen Herzog Albrecht I beteiligte, wurde die Herrschaft vom Herzog konfisziert. Der Landesfürst verkaufte 1313 Vösendorf an Wurisch Abraham. Über Hans den Laher gelangte es 1350 an Wolfgang von Winden. Die Herren von Winden behielten Vösendorf als Lehen des Stiftes Melk bis ca. 1510. Allerdings kam es zu Unterbrechungen, als ihnen in der zweiten Hälfte des 15. Jahrhunderts die Herrschaft vorübergehend entzogen wurde sowie in der Zeit zwischen 1487 und 1494, als sie vom König Matthias Corvinus besetzt war.

Im 16. Jahrhundert wechselten die Besitzer häufig. Das heutige Schloss dürfte weitgehend auf Umbauten des damaligen Lehensinhaber Kaspar Erlbeck um 1559 zurückgehen. 1578 kaufte Wilhelm I von Hofkirchen das Schloss. Wegen Georg Andreas von Hofkirchens Beteiligung am Adelsaufstand gegen Kaiser Ferdinand II wurde 1620 die Herrschaft konfisziert. Zu den nun wieder rasch wechselnden Schlossherren gehörten u. a. Lazarus Henckel von Donnersmarck (1625), Heinrich von Kielmannsegg (1660) und Johann Ignaz Spindler (1662). 1694 gehörte Vösendorf Maria Josepha Gräfin Starhemberg, der Gattin von Rüdiger Graf Starhemberg. 1705 bis 1707 konnte der Müllermeister Staufer das Schloss erfolgreich gegen die eingefallenen Kuruzzen verteidigen. Seit 1727 gehörte die Herrschaft der Fürstin Maria Gabriele Colloredo. 1794 erwarb Kaiser Franz II den Besitz. Er ließ das Gebäude renovieren und eine Musterlandwirtschaft einrichten, die bis 1824 Bestand hatte.

Vösendorf wurde dem k. k. Familienfonds angeschlossen und gemeinsam mit Laxenburg verwaltet. 1850 wurde das Schloss an einen Herrn von Wittgenstein verpachtet. 1918 wurden es dem staatlichen Invalidenfonds angegliedert, kamen aber 1934 vorübergehend wieder an die Familie Habsburg-Lothringen zurück. 1938 wurde Vösendorf neuerlich verstaatlicht und ab 1940 von der Stadt Wien verwaltet. Nach dem Ende des Zweiten Weltkrieges wurde das Schloss von der russischen Besatzungsmacht in Anspruch genommen und hatte darunter schwer zu leiden. Seit 1991 gehört es der Marktgemeinde und dient als Rathaus sowie als lokales Kulturzentrum. 1999 erfolgte eine umfassende Restaurierung, wobei auch das Innere neu adaptiert wurde.

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